Si quieres trabajar directamente contra una instancia sin cabeza OpenOffice/LibreOffice para manipular las hojas de cálculo, que se va a necesitar usar interfaz del componente OpenOffice/LibreOffice UNO. Esto es un poco molesto debido a las conversiones que se requieren en los lenguajes fuertemente tipados (UNO tiene enlaces para muchos idiomas), le niega las herramientas que esperaría a menos que encuentre un conjunto de C# OpenOffice de clases contenedoras. Existen otros marcos para manipular el documento, pero para trabajar con él directamente desde OpenOffice, esta es la única forma.
Aquí hay un código ejemplo de alguien crear una hoja xls difusión con C#: Use OpenOffice Uno CLI with C# to create a spreadsheet
su referencia es UNO OpenOffice: http://www.openoffice.org/api/docs/java/ref/overview-summary.html