Los servicios de Windows no pueden tener GUI, por lo que tendrá que deshacerse de la GUI o separar su aplicación en dos partes: un servicio sin interfaz de usuario y una aplicación de "controlador". Si tiene el código fuente, es fácil convertir el código que no es de la GUI en un servicio: Visual Studio tiene un tipo de proyecto de "Servicio de Windows" que se ocupa de la envoltura, y hay un tutorial sencillo que le muestra cómo crear un proyecto de implementación que se encargará de la instalación.
Si opta por la segunda ruta y necesita poner parte del código GUI original en un controlador, el controlador y el servicio pueden comunicarse mediante WCF, .NET Remoting o conexiones de socket simple con un protocolo que usted mismo defina. Si usa Remoting, asegúrese de usar una interfaz "gruesa" que transfiera datos con la menor cantidad posible de invocaciones de métodos: cada llamada tiene una cantidad considerable de gastos generales.
Si la IU es bastante simple, es posible que pueda salirse con la suya usando los archivos de configuración para archivos de entrada y registro o el Registro de eventos de Windows para la salida.
Más refinamiento aquí ... No tengo la fuente, no es mi aplicación. – JeffV
Este es el tipo de prueba que los administradores del sistema deben resolver todos los días, por lo que debe consultar con un administrador del sistema. Como no tiene la fuente, esta no es una aplicación de programación. –